大气是汞的地球化学循环过程中最主要的储库及运移场所。理解大气汞的地球化学循环过程和探明大气汞的排放源组成可以提高人们对于区域大气汞污染的认识,结合区域能源及产业结构等信息得到的分析结果对于汞减排具有指导性意义。在大气汞与地表环境的交换过程中,大气与植物叶片间的交换是其中的重要组成部分。然而由于汞具有复杂多样的环境过程,且在天然样品中的含量极低,传统的以浓度观测为基础的研究手段在应用于大气汞的源解析及汞在大气与植物间的交换过程研究有着较大的不确定性及误差。
随着多接收器电感耦合等离子体质谱仪(MC-ICP-MS)分析汞同位素组成技术的快速发展,利用汞同位素分馏信息可以有效的分析自然环境中汞的地球化学循环过程及来源,特别是用于计算各个来源的贡献率及揭示汞的光化学过程。然而目前针对大气汞同位素的研究相对较少,在我国大气汞同位素特征及大气与植物界面交换过程的同位素分馏仍是空白。
为了确立我国典型区域大气汞同位素指纹特征及大气-植物界面交换过程中的汞同位素分馏,中国科学院地球化学研究所的冯新斌研究团队建立了有效的大气汞同位素采样及前处理系统,并分析了来自云南哀牢山、浙江大梅山、北京市和贵州省贵阳市的大气汞同位素及森林凋落物中的汞同位素。研究结果表明具有较低大气汞浓度的背景区域与具有较高大气汞浓度的人为排放源具有明显不同的大气汞同位素指纹特征,其中受人为排放影响较重的城市/工业区大气汞同位素主要继承自当地燃煤中的汞同位素,而农村地区及偏远地区的大气汞同位素指纹则体现了背景特征及人为排放特征不同程度的混合。此外,研究成果还展现了大气汞被植物叶片吸收的过程中存在着质量分馏及非质量分馏,推测光化学反应是导致这两种分馏过程的最主要途径。
相关成果(Yu, B. et al., 2016. Isotopic Composition of Atmospheric Mercury in China: New Evidence for Sources and Transformation Processes in Air and in Vegetation. Environmental Science & Technology. DOI:10.1021/acs.est.6b01782.)发表在国际环境学权威期刊《Environmental Science & Technology》。该研究由国家“973”项目(2013CB430003),国家自然科学基金项目(41173024及41473025)以及中科院战略先导项目(XDB05030304)支持。 (冯新斌课题组/供稿)
全文链接:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.est.6b01782
图1 我国典型区域大气汞同位素特征及大气-植物叶片界面交换过程中的汞同位素分馏